近日，山东大学物质创制与能量转换科学研究中心李国兴教授团队，在Angewandte Chemie International Edition发表题为“Breaking Mass Transport Limitations by Iodized Polyacrylonitrile Anodes for Extremely Fast-Charging Lithium-Ion Batteries”的研究论文。本论文采用低温煅烧法制备了一种碘化聚丙烯腈快充负极材料，可以有效提升材料内部/界面锂离子扩散动力学、促进电解液脱溶剂化过程及消除死锂，在锂/钠离子电池中展现出优异的快充性能。文章第一作者是山东大学博士后马少博。
I-PAN骨架的I作为富电子离去基团，易与电解液中的PF6-阴离子发生“亲核取代反应”生成I-，拉曼/核磁/分子动力学模拟结果表明，I-易进入电解液溶剂化内层并促进其脱溶剂化过程。
此外，在全电池内部电解液溶解的I-发生I-/I3-可逆反应，可以有效消除快充条件下负极产生的死锂（；）。同时，I-PAN具有较高的表面电势，能够压缩双电层结构，且其内赫姆霍兹层（IHP）结构发生改变，富含PF6-/I-等阴离子，因此促进生成富含LiF/LiI等无机组分的SEI膜。其次，I-PAN骨架的C-I键可以扩张材料内部离子传输通道并加速Li+传输动力学过程。
最终，该I-PAN材料在锂/钠电池应用中，表现出高的可逆比容量、优异的倍率性能和良好的循环稳定性。在锂离子电池中，I-PAN在20 A g-1大电流条件下可逆比容量为228.5 mA h g-1（18 s达到0.5 A g-1条件下容量的39%），循环10000圈后容量保持率达到80.7%；此外，I-PAN||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2全电池在5 C与10 C（充电时间：~5 min）大倍率条件下，具有较高的可逆比容量（5 C：156.9 mA h g-1；10 C：112.8 mA h g-1），循环1000圈后容量保持率为85.1%（5 C）与91.4%（10 C）。该工作为快速充电电池电极材料开发及电极表/界面反应机制研究提供一种新策略。
论文信息：
Breaking Mass Transport Limitations by Iodized Polyacrylonitrile Anodes for Extremely Fast-Charging Lithium-Ion Batteries,Angewandte Chemie International Edition, 2023, e202315564.
DOI:doi.org/10.1002/anie.202315564.
